Ψηλότερα από την Κασσώπη, δίπλα στο μοναστήρι του Αγίου Δημητρίου, αρχίζουν τα 410 σκαλοπάτια που οδηγούν στον επιβλητικό βράχο του Ζαλόγγου με το εντυπωσιακό μνημείο της θυσίας των Σουλιωτισσών, έργο του γλύπτη Γιώργου Ζογγολόπουλου.
Το Σούλι είναι μια ορεινή περιοχή που παρέμεινε αδούλωτο καταφύγιο κατά την Τουρκοκρατία. Αποτελούνταν αρχικά από τέσσερα και αργότερα από επτά χωριά (Σούλι, Σαμονίβα, Κιάφα, Αβαρίκο). Οι Σουλιώτες αντιστάθηκαν επί χρόνια στις εκστρατείες των Τούρκων και του Αλή Πασά· το 1803, μετά τη συμφωνία παράδοσης, εγκατέλειψαν την πατρίδα τους.
Στο θρυλικό Κούγκι, ο καλόγερος Σαμουήλ, κατά την ώρα της παράδοσης στους Τούρκους, ανατινάχτηκε ανεβασμένος σε ένα βαρέλι με μπαρούτι για να μην πέσει το πυρομαχικό στα χέρια τους. Την ίδια περίοδο, ομάδα γυναικών με επικεφαλής την Ελένη Μπότσαρη, για να αποφύγουν τη σκλαβιά και την ατίμωση, έριξαν τα παιδιά τους στον γκρεμό και χόρεψαν, σύμφωνα με τον θρύλο, πιασμένες χέρι-χέρι, πέφτοντας η μία μετά την άλλη από τον βράχο.
Στην επίπεδη κορυφή του Ζαλόγγου σώζονται τα ερείπια της παλιάς Μονής των Ταξιαρχών, που ιδρύθηκε τον 8ο αιώνα και εγκαταλείφθηκε το 1777, όταν κτίστηκε η νέα Μονή του Αγίου Δημητρίου. Οι τοιχογραφίες της φιλοτεχνήθηκαν το 1816· μετά από πολλές καταστροφές ανακαινίστηκε το 1956 και σήμερα λειτουργεί ως γυναικείο μοναστήρι.
